正在光伏技能规模，钙钛矿太阳能电池（PSCs）以其卓异的能量转换效用（PCE）和较低的成立本钱而备受合切。空穴传输资料（HTM）对付PSCs的职能至合紧急，它们担当从钙钛矿层中提取光照发作的空穴，并阻滞电子向差池对象的注入，从而裁汰电荷复合情景，抬高光电职能并坚持器件的持久稳固性。别的空穴资料居于钙钛矿与金属电极之间，还能够起到断绝钙钛矿与金属电极之间的离子扩散的影响，从而贬抑器件职能衰弱。所以，研发新型的高效、低本钱且拥有优越稳固性的空穴传输资料成为胀动钙钛矿太阳能电池技能贸易化的合头。

　　策画一种同时满意这些哀求的资料是一个宏大挑拨，科学家必需平均电子、机合和化学性格之间经常互相抵触的需求，以开拓可以供给高职能和持久稳固性的HTM。为此，科学家们发展了对各类资料种其余平凡筹议PG电子官网，网罗有机幼分子、聚集物和无机化合物，每种资料都有其本身的所长和控造性。寻找理思的HTM依旧是PSCs繁荣中的一个中心，由于它是告终高效用和优越稳固性的合头。

　　图1.Spiro-OMeTAD和T2的化学机合及能级名望和基于T2造备的钙钛矿电池和组件照片

　　本文中作家策画合成了一种新的空穴传输资料T2，该资料的化学机合如图1所示。筹议证据：与spiro-OMeTAD比拟，T2拥有更深的最高吞噬分子轨道（HOMO）能级，更亲昵钙钛矿的价带，这不但有利于空穴抽取，尚有利于裁汰该流程的自正在能吃亏。另一方面T2的最低未吞噬分子轨道（LUMO）能级彰着高于钙钛矿层，所以能够有用滞碍电子回传并贬抑载流子复合。

　　为了从原子层面注解钙钛矿/HTM界面电荷迁移机造，作家通过表面盘算对spiro-OMeTAD和T2这两种HTM与FAPbI3界面态密度（DOS）的举办了剖析和对照。数据证据，正在T2的境况下，Pb2+和S之间存正在热烈的化学键合影响，而正在spiro-OMeTAD的境况下则没有肖似的影响存正在。表面盘算还证据，对付两种HTM涂层的钙钛矿薄膜，FAPbI3的DOS总体特点肖似，表观层的据有前沿轨道相对付深层（苛重是体相）向更高能量挪动，这供给了使空穴从FAPbI3体相向FAPbI3/HTM界面挪动的驱动力。而对付两种HTM，spiro-OMeTAD正在亲昵FAPbI3价带顶的名望对DOS没有明显孝敬（图2A）；相反，T2正在亲昵FAPbI3价带最大值的能量处对DOS有明显孝敬（图2B）。与此对应，T2与FAPbI3轨道之间有明显的杂化，离别正在FAPbI3价带最幼值以下约0.2 eV和0.08 eV处的形态下有~25%和20%的孝敬，而且正在前沿轨道的~4%孝敬（图2E）；而spiro-OMeTAD与FAPbI3之间则险些没有杂化。终末，作家通过对包罗钙钛矿和T2的杂化轨道的T2分子中的元素孝敬举办了盘算剖析。这些剖析揭示了T2分子的差别一面的化学机合怎么影响其职能PG电子官网，并指出了进一步更始HTM分子以巩固空穴提取的新视角和新对象。

　　别的，荧光测试证据：涂敷T2的钙钛矿薄膜比纯净的钙钛矿薄膜拥有更强的光致荧光。这意味着T2能够钝化钙钛矿表观的非辐射复合缺陷，拥有较好的钝化界面缺陷的技能。基于T2的器件也比基于spiro-OMeTAD的器件拥有更强的电致荧光，与T2的缺陷钝化的结果相吻合PG电子官网器件效能打破2641%清华大学易陈谊Joule：告终高效能平稳钙钛矿太阳能电池。

　　总之，与spiro-OMeTAD比拟，T2与FAPbI3拥有更佳的能带对齐和更深的HOMO能级，这不但可督促有用的空穴提取还能裁汰自正在能的吃亏。通过DFT盘算和DOS剖析，呈现T2与钙钛矿之间拥有热烈的电子耦合，有帮于巩固了电荷迁移效用。别的，通过剖析T2分子的元素对电子耦合的孝敬，呈现了抬高HTM职能的新途径。

　　图2.钙钛矿FAPbI3与空穴传输资料(T2和spiro-OMeTAD）电子态密度散布表面盘算结果

　　与HTM相邻的膜层网罗钙钛矿层和金属电极层；HTM与这些膜层的强互相影响有利于阻滞离子的跨膜层扩散，进而晋升电池的稳固性PG电子官网。作家通过对吸附能的盘算呈现：与spiro-OMeTAD比拟PG电子官网，T2与相邻膜层中的金和与钙钛矿的吸附能都更高。XPS测试结果也证据钙钛矿和金都与T2拥有明显的互相影响。别的，T2与HTM中的增添剂Li-TFSI中的锂离子拥有更强的集合能，同时T2的内聚能也比spiro-OMeTAD更高PG电子官网，这使得T2薄膜中险些没有spiro-OMeTAD薄膜中豪爽存正在的针孔。以上多方面的协同影响使得T2能够有用贬抑钙钛矿薄膜中的离子与金电极中的金原子通过HTM膜层的互相扩散，从而晋升钙钛矿电池的稳固性。对加热1500幼时老化后电池的XPS剖析呈现，基于spiro-OMeTAD的电池老化后的钙钛矿薄膜中存正在金元素，而肖似条款下基于T2的电池中的钙钛矿薄膜则没有检测到金元素。对离子扩散的贬抑影响使得基于T2的钙钛矿电池稳固性明显优于基于spiro-OMeTAD的电池太阳能，比如60 oC加热1500幼时后基于T2的电池可坚持初始效用的84%，而基于spiro-OMeTAD的电池仅坚持初始效用的16%。

　　图3.密度泛函表面（DFT）盘算Spiro-OMeTAD（左排）和T2（右排）离别跟金（上排）和钙钛矿（下排）吸附的差分电荷密度

　　作家基于FTO/SnO2/perovskite/HTM/Au的器件机合，通过真空蒸镀造备钙钛矿，筹议了基于T2的钙钛矿电池太阳能，并获取了26.41% （认证效用26.21%）的实行室最高效用，明显高于基于spiro-OMeTAD的24.43%的电池。这是迄今为止报道的单节钙钛矿电池寰宇最高效用记录。正在此本原上，作家还获取了1平方厘米24.88%的认证效用和有用面积14.4平方厘米幼模组21.45%的效用，都处于相应尺寸电池和模组效用的寰宇最高水准。这些结果充斥出现了真空蒸镀工艺和新型空穴传输资料正在钙钛矿电池繁荣中的宏伟潜力。

　　图4.基于T2和spiro-OMeTAD造备的钙钛矿太阳能电池的测试结果

　　T2的合成和纯化流程容易，原资料本钱低，归纳产率高，从初始原料到最终产品的总产率凌驾73%；而且可周围化造备，正在实行室条款下，单次就能够合成出凌驾15克，这有利于该类型空穴传输资料的大周围使用。

　　本论文协同第一作家是清华大学电机系博士生周俊杰、谭理国、刘越和李航；通信作家是易陈谊；合营家网罗清华大学化学系华瑞茂、瑞士苏黎世使用科技大学Wolfgang Tress、意大利费拉拉大学Simone Meloni等。

　　本筹议取得了国度天然科学基金企业立异繁荣说合基金项目、国度中心研发安排、清华大学自帮科研安排和清华大学电机系自帮科研项目以及中国博士后基金和清华大学“水木学者”安排项主意援帮。